一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件及其制备方法[0002]整体煤气化联合循环(IGCC)以及其它类型的燃煤联合循环，不仅具有比燃煤的常规循环高得多的热效率，还能最大限度地满足环境保护的要求。高温煤气除尘技术是IGCC等先进燃煤联合循环煤气净化技术中的关键技术之一。多孔陶瓷过滤高温煤气被认为是最有发展前途的高温除尘方式之一，在先进燃煤联合循环中将会得到普遍应用。陶瓷过滤器可清除高温煤(烟)气中99%以上的固体颗粒，得到含尘浓度小于5mg/ Nm3,粒径在5Lm以下的净化气体，这种气体即能满足燃气轮机安全运行要求，而且在燃气轮机中作功后排往大气时也完全符合环保要求标准。因此，对陶瓷过滤器的研究已经引起了人们广泛的重视。具有代表性的产品有:美国西屋公司生产的AB312和ZS-1l型柔性织状陶瓷过滤元件、DupontLanxide公司生产的PRD-66型刚性烛状陶瓷过滤器等。[0003]有研究表明，在陶瓷过滤元件的过滤流动中孔隙率均匀的情况下，孔隙速度和压降沿过滤元件的轴向分布有较大的差异。这种压力和孔隙速度沿轴向分布的差异，会对陶瓷过滤元件的过滤和脉冲反吹清洗带来不利影响，在脉冲反吹清洗过程中会导致清灰的不均匀，在过滤过程中，会使粉尘沿过滤元件表面的不同部位以及不同过滤元件之间分布不均匀，在长周期运行过程中会使过滤元件之间出现粉尘架桥现象，以至损坏陶瓷过滤元件，影响整个过滤器的运行。因此，为了避免或减小陶瓷过滤元件之间的粉尘架桥现象，陶瓷过滤元件其孔隙率沿轴向 分布的函数表达式为幂指数形式，并且孔隙率沿轴向是不断增大的。当陶瓷过滤元件管内处于层流或紊流的不同流态时，由于管道的摩擦系数不同，孔隙率分布函数的表达式也不同。
[0004]为了克服上述现有技术的不足，本发明的目的是提供一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件及其制备方法，生产工艺简单，制备成本低，产品性能优异，具有气孔率高、高温力学性能好、耐高温烟气冲击性能强的特点。[0005]为实现上述目的，本发明采用的技术方案是: 一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件，包括有气孔率沿厚度方向递增分布的10个层状陶瓷元件连接组成，单层陶瓷元件厚度为10-20mm，与陶瓷元件厚度方向垂直的横截面尺寸为500-1000mmX 500-1000mm。[0006]一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件，包括有气孔率沿厚度方向递增分布的10个层状陶瓷元件连接组成；
其单层陶瓷元件的生坯原料按重量百分比，包括下述组分:
第I层:氧化钛69%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑21 %、钛粉5%，第2层:氧化钛65%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑20%、钛粉10%，
第3层:氧化钛61 %、烧结助剂氧化镧5%、碳黑19%、钛粉15%，
第4层:氧化钛58%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑17%、钛粉20%，
第5层:氧化钛54%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑16%、钛粉25%，
第6层:氧化钛50%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑15%、钛粉30%，
第7层:氧化钛46%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑14%、钛粉35%，
第8层:氧化钛42%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑13%、钛粉40%，
第9层:氧化钛38%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑12%、钛粉45%，
第10层:氧化钛34%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑11 %、钛粉50%，
所述的氧化钛中TiO2含量> 97%重量，粒径d5Q < 200 μ m ;所述的钛粉中Ti含量> 96%重量，粒径d5(l < 200 μ m ;所述的碳黑中C含量> 99%重量,粒径d5(l < 0.1 μ m,所述的烧结助剂氧化镧中La2O3含量> 99%重量，粒径d5(l < 3 μ m。
[0007]一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件的制备方法，包括下述步骤:
1)将单层陶瓷元件生坯原料成分按下述重量百分数分别称量，湿法球磨干燥后制备成混合粉末；
按重量百分比，包括下述组分:
第I层:氧化钛69%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑21 %、钛粉5%，
第2层:氧化钛65%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑20%、钛粉10%，
第3层:氧化钛61 %、烧结助剂氧化镧5%、碳黑19%、钛粉15%，
第4层:氧化钛58%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑17%、钛粉20%，
第5层:氧化钛54%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑16%、钛粉25%，
第6层:氧化钛50%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑15%、钛粉30%，
第7层:氧化钛46%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑14%、钛粉35%，
第8层:氧化钛42%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑13%、钛粉40%，
第9层:氧化钛38%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑12%、钛粉45%，
第10层:氧化钛34%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑11 %、钛粉50%，
2)将混合粉末过筛制成造粒料；
3)根据与过滤元件厚度方向垂直的横截面尺寸500-1000mmX500-1000mm，选择模具，按照顺序从第I层到第10层将每层的原料粉末交替敷放置模具中，每层的原料粉末敷放的厚度为20-25 mm，模压成型制备坯件，当压力达到30-50千牛时，停止加压，并保持压力两分钟，卸压后取出生坯； 4)将坯件在氮气气氛下以10°C/ min升温到1600°C下保温2~4小时，烧结过程中始终通入流动氮气，保温过程中通过压头对生坯施加压力，最后随炉冷却，获得氮化钛多孔陶瓷过滤元件。
[0008]所述的氧化钛中TiO2含量> 97%重量，粒径d5Q < 200 μ m ;所述的钛粉中Ti含量
>96%重量,粒径d5(l < 200 μ m ;所述的碳黑中C含量> 99%重量,粒径d5(l < 0.1 μ m,所述的烧结助剂氧化镧中La2O3含量> 99%重量，粒径d5(l < 3 μ m。
[0009]所述步骤4)中氮气气氛压力为>5个大气压；流动氮气的流量为3L/ min ;保温过程中，压头压力为10-20千牛。[0010]本发明的有益效果是:
按照本发明的方法，通过模压成型和热压烧结法制备的以氮化钛陶瓷过滤材料为基础制备的具有气孔率梯度的层状氮化钛陶瓷过滤元件可以满足整体煤气化联合循环领域的高温煤气净化过程需要，以及避免或减小陶瓷过滤元件之间的粉尘架桥现象的需要。



[0011]图1为本发明实施例1的结构示意图。
[0012]图2为本发明实施例2的第3层微观组织的扫描电镜照片图。

[0013]下面结合具体实施例对
作进一步的详细说明:
实施例1
一种气孔率沿厚度方向递增分布的层状氮化钛多孔陶瓷过滤元件，包括有气孔率沿厚度方向递增分布的10个层状陶瓷元件连接组成，单层陶瓷元件厚度为20mm，与陶瓷元件厚度方向垂直的横截面尺寸为500mmX500mm。
[0014]实施例2
一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件，其特征在于，包括有气孔率沿厚度方向递增分布的10个层状陶瓷元件连接组成 ；
其单层陶瓷元件的生坯原料按重量百分比，包括下述组分:
第I层:氧化钛69%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑21 %、钛粉5%，
第2层:氧化钛65%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑20%、钛粉10%，
第3层:氧化钛61 %、烧结助剂氧化镧5%、碳黑19%、钛粉15%，
第4层:氧化钛58%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑17%、钛粉20%，
第5层:氧化钛54%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑16%、钛粉25%，
第6层:氧化钛50%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑15%、钛粉30%，
第7层:氧化钛46%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑14%、钛粉35%，
第8层:氧化钛42%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑13%、钛粉40%，
第9层:氧化钛38%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑12%、钛粉45%，
第10层:氧化钛34%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑11 %、钛粉50%。
[0015]所述的氧化钛中TiO2含量> 97%重量，粒径d5Q < 200 μ m ;所述的钛粉中Ti含量
>96%重量,粒径d5(l < 200 μ m ;所述的碳黑中C含量> 99%重量,粒径d5(l < 0.1 μ m,所述的烧结助剂氧化镧中La2O3含量> 99%重量，粒径d5(l < 3 μ m。
[0016]实施例3
一种氮化钛多孔陶瓷过滤元件的制备方法，其特征在于，包括下述步骤:
I)将单层陶瓷元件生坯原料成分按下述重量百分数分别称量，湿法球磨干燥后制备成混合粉末；
按重量百分比，包括下述组分:
第I层:氧化钛69%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑21 %、钛粉5%，
第2层:氧化钛65%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑20%、钛粉10%，第3层:氧化钛61 %、烧结助剂氧化镧5%、碳黑19%、钛粉15%，
第4层:氧化钛58%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑17%、钛粉20%，
第5层:氧化钛54%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑16%、钛粉25%，
第6层:氧化钛50%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑15%、钛粉30%，
第7层:氧化钛46%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑14%、钛粉35%，
第8层:氧化钛42%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑13%、钛粉40%，
第9层:氧化钛38%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑12%、钛粉45%，
第10层:氧化钛34%、烧结助剂氧化镧5%、碳黑11 %、钛粉50%，
2)将混合粉末过筛制成造粒料；
3)根据与过滤元件厚度方向垂直的横截面尺寸500mmX500mm，选择模具，按照顺序从第I层到第10层将每层的原料粉末交替敷放置模具中，每层的原料粉末敷放的厚度为20mm，模压成型制备坯件，当压力达到40千牛时，停止加压，并保持压力两分钟，卸压后取出生坯；
4)将坯件在氮气气氛下以10°C/ min升温到1600°C下保温4小时，烧结过程中始终通入流动氮气，保温过程中通过压头对生坯施加压力，最后随炉冷却，获得氮化钛多孔陶瓷过滤元件。
[0017]所述步骤4)中氮气气氛压力为6个大气压；流动氮气的流量为3L/ min ;保温过程中，压头压力为20千牛。